半導体ナノ粒子からの高次高調波観測により物質中の新たな光学遷移過程を発見―レーザー光で固体中の電流を超高速制御する次世代フォトニクス応用に期待―

　金光義彦 化学研究所教授、廣理英基 同准教授、中川耕太郎 理学研究科博士後期課程学生、猿山雅亮 同特定准教授、寺西利治 同教授、佐藤駿丞 筑波大学助教らの研究グループは、赤外のレーザーパルスを半導体ナノ粒子に照射して生じる高次高調波強度のサイズ依存性を精密に測定することにより、固体における高次高調波の発生機構を明らかにしました。近年、原子や分子ガスに赤外線レーザーパルスを照射すると、その整数倍の振動数をもつ高次高調波が発生し、X線に至る高い振動数の光やアト秒（10-18秒）パルス光を作り出すことができるようになり、新たなフォトニクス技術が生まれようとしています。最近では、ガスから固体材料へと高次高調波発生の研究が発展し、ガスに比べて高い原子密度を有する固体を利用した高効率な高調波光源の開発が可能となり、また発生過程を利用した固体材料自身の新たな分析方法としての応用が期待されています。しかしこれまで、固体からの高次高調波の研究は、そのほとんどがバルク結晶を対象とし、その発生機構の理解は十分ではありませんでした。

　本研究では、化学的な手法により精密にサイズ制御された半導体ナノ粒子（CdSe、CdS）からの高次高調波を測定し、直径が約2nmより大きくなるにつれて高調波強度が100倍程度増大することを発見しました。これは、レーザー照射中に生じるバンド間の多光子吸収過程と生成された電子のレーザー電場による加速運動が同時に起こることによって生じることがわかりました。本研究でレーザーの光電場の周期という極めて短い時間内で固体中の電子運動を操作できることがわかり、高次高調波光の特性を制御する技術としてだけでなく、高精度なレーザー加工、レーザーの光電場で電流を制御する強電場フォトニクス開発にもつながる重要な知見を与えるものです。

　本研究成果は、2022年6月23日に、国際学術誌「Nature Physics」にオンライン掲載されました。